追剿捻军
同治四年(1865年)1月,选汉唐以来各臣奏疏17首,编《鸣原堂论文》。3月,主持修葺种山、尊经两书院。收养八百孤寒子弟,并从自己养廉银中捐款课奖。5月26日,曾国藩率军赴山东剿捻。6月,主持整理《王船山遗书》完稿,共320卷,交金陵书局出版。

六月十八日,北上剿捻之策:重镇设防,划河圈围,清野查圩,马队追踪。9月,经扬州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围,沿途又张榜招员。10月,将金陵制造局迁上海虹口,和李鸿章原设的炮局及购自美国人的铁厂合并,再加容闳购回的百多部机器建成江南制造总局。12月,核定长江水师永远章程及营制营规。
同治五年(1866年),曾国藩奉旨进驻周家口,以钦差大臣的重权身份,督师剿捻。曾国藩根据捻军行踪不定、流动作战的特点,采用了“重点防务、坚壁清野和画河圈围”的对策,但最终全部失败。后来,他在周口西至漯河建立起“沙河百里防线”,希望借此天堑消灭捻军。
主办洋务
同治六年(1867年)3月,在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月,会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙,征地扩迁,规制大增。六月,补授体仁阁大学士。
同治七年(1868年)4月,奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日,至上海视察江南制造成总局。8月,奉命调任直隶总督。9月,江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁,曾登船试航,取名“恬吉”。12月,曾国藩抵达北京,拜见慈禧太后与同治皇帝。

天津教案
同治七年(1868年),曾国藩改任直隶总督。曾国藩奉命前往天津,办理天津教案,考量当时局势,没有与法国开战,“但冀和局之速成,不问情罪之一当否”,在法国的要求下,商议决定最后处死为首杀人的8人,充军流放25人,并将天津知府张光藻、知县刘杰被革职充军发配到黑龙江,赔偿外国人的损失46万两银,并由崇厚派使团至法国道歉。
这个交涉结果,朝廷人士及民众舆论均甚为不满,省馆所书楹帖被毁,曾国藩深知其中和战利害,自引其咎,得到丁日昌的同情。曾国藩背负骂名,病情加重,于是召来李鸿章处理案情。
回任两江
同治九年(1870年),两江总督马新贻被平民张汶祥刺杀于后,朝廷命曾国藩再任两江总督,前往南京审理该案。
同治十年(1871年)8月19日,挈李鸿章联衔会奏《拟选子弟出洋学艺折》。九月,视察水陆各营防务、训练情况。十一月抵达上海。
同治十一年(1872年)2月27日,曾国藩领衔上奏,促请对“派遣留学生一事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”,推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局,荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。此后,曾国藩时发脚麻之症,舌蹇不能语。

同年二月初四日(1872年3月12日),曾国藩午后在南京西花圃散步,突发脚麻,曾纪泽扶掖回书房,端坐三刻逝世。百姓巷哭,绘像祀之。朝廷闻讯,辍朝三日。追赠太傅,谥号“文正”,祀京师昭忠、贤良祠,各省建立专祠。6月25日,灵柩运抵长沙。7月19日,葬于长沙南门外之金盆岭。
同治十二年(1873年)12月13日,改葬于善化县(今望城区)湘西平塘伏龙山。与夫人欧阳氏合葬。
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